MAMABIO : une percée scientifique pour la transformation de la biomasse

Un projet au cœur de la bioéconomie

Inscrit dans le programme B-BEST, le projet MAMABIO vise à lever les freins à l’utilisation des données issues de modélisations à l’échelle atomique pour la conception de procédés de transformation de molécules biosourcées. Plus spécifiquement, il se concentre sur l’utilisation de méthodes d’apprentissage machine (machine learning) pour modéliser et prédire, à l’échelle atomique, la vitesse et la sélectivité des réactions de transformation de molécules biosourcées.

En s’appuyant sur des développements amorcés depuis plusieurs années à l’Université de Lorraine et à l’Université Comenius de Bratislava, le projet a réussi à surmonter un des principaux obstacles rencontrés dans ce domaine : le coût prohibitif des calculs quantiques à l’échelle atomique (dits calculs ab initio) pour prédire les vitesses de réaction de manière suffisamment précise. Il a ainsi été possible de combiner pour la première fois les défis méthodologiques associés à la dynamique moléculaire ab initio (AIMD) et ceux liés à l’usage d’un niveau de théorie élevé.

Que sont le calcul ab initio et la dynamique moléculaire ab initio (AIMD) ?

Le calcul ab initio permet d’anticiper le comportement d’ensemble d’atomes, en résolvant l’équation de Schrödinger. Cela peut se faire à plusieurs niveaux de théorie : plus le niveau de théorie est élevé, plus le résultat est précis, mais plus le coût du calcul (en termes de ressources informatiques) est élevé. La dynamique moléculaire ab initio (AIMD) est une technique avancée permettant en plus de prendre en compte les effets de la température sur les vitesses de réaction. Ces techniques sont utilisées pour prédire les constantes de vitesse des réactions dans des systèmes catalytiques, tels que les zéolithes (matériaux qui accélèrent les réactions chimiques). Pour obtenir une précision satisfaisante sur la prédiction des vitesses de réaction, il faut combiner niveau de théorie élevé et AIMD, ce qui a un coût en termes de ressources informatiques prohibitif. Un calcul de constante de vitesse au niveau de théorie dit RPA () en AIMD devrait prendre environ un millénaire !

*L’approche RPA permet de résoudre l’équation de Schrödinger à un niveau de théorie élevée et d’estimer l’énergie de corrélation électronique (énergie d'interaction entre électrons lié à leur influence mutuelle).

Une avancée concrète pour la production de carburants et de molécules pour la chimie

Face à ce défi, l’équipe de MAMABIO a adopté une approche novatrice en intégrant la Machine Learning Perturbation Theory (MLPT), une méthode appliquée pour la première fois cette année à une réaction catalytique à un niveau de théorie aussi élevé dans des travaux publiés dans Angewandte Chemie, International Edition (mis en avant dans le journal Science) et prolongés dans une deuxième parution dans Catalysis, Science and Technology. Cette méthode, appliquée à la prédiction des constantes de vitesse, ouvre des perspectives pour la modélisation des réactions chimiques dans divers domaines, notamment la transformation de molécules biosourcées pour l’énergie et la chimie.

L’équipe de MAMABIO utilise à présent l’AIMD pour explorer la transformation de certains alcools en molécules utiles dans la production de carburants et de molécules pour la chimie. Plus précisément, la déshydratation des alcools en alcènes (type d’hydrocarbure), une réaction clé dans la fabrication de carburants et de produits chimiques à partir de biomasse, est étudiée. L’usage de l’AIMD s’avère crucial pour comprendre la transformation de l’isobutanol en alcènes linéaires, comme le montre les résultats publiés récemment dans ACS Catalysis, en collaboration avec l’Université de Bratislava. L’équipe de MAMABIO envisage à présent d’appliquer la méthode MLPT à ce type de réactions.

Des prédictions plus précises pour des procédés optimisés

Grâce à cette nouvelle méthodologie, l’équipe a pu atteindre une précision sans précédent dans la modélisation des réactions chimiques, surpassant les approches dites « statiques ». Cette avancée permet non seulement de prédire avec plus de justesse les réactions, mais aussi d’adapter les catalyseurs aux besoins spécifiques des procédés de transformation de la biomasse. Sur cette base, le projet MAMABIO ambitionne à présent de prédire les vitesses de déshydratation d’alcools dans les différents produits possibles sur plusieurs types de catalyseur, de manière à construire des modèles cinétiques prédictifs des performances. Des études expérimentales sont également menées dans le projet pour valider ces prédictions et apporter des données complémentaires utiles à la construction des modèles d’échelles supérieures.

Le projet MAMABIO ouvre ainsi de nouvelles perspectives pour le développement de procédés plus efficaces et durables, en contribuant à la transition vers des énergies plus propres et à la valorisation des molécules biosourcées. Cette avancée scientifique pourrait avoir des répercussions importantes dans divers secteurs industriels, en particulier ceux liés à la bioéconomie et aux carburants durables.

Les références des publications pour aller plus loin :

Jérôme Rey, Céline Chizallet, Dario Rocca, Tomáš Bučko, Michael Badawi. Reference-Quality Free Energy Barriers in Catalysis from Machine Learning Thermodynamic Perturbation Theory. Angewandte Chemie, International Edition, 2024, 63, e202312392. ⟨10.1002/anie.202312392⟩.⟨hal-04504311⟩

Jérôme Rey, Michael Badawi, Dario Rocca, Céline Chizallet, Tomáš Bučko, Machine learning thermodynamic perturbation theory offers accurate activation free energies at the RPA level for alkene isomerization in zeolites. Catalysis Science and Technology, 2024, 14, 5314-5323. ⟨10.1039/D4CY00548A⟩.

Monika Gešvandtnerová, Pascal Raybaud, Céline Chizallet, Tomáš Bučko. Importance of Dynamic Effects in Isobutanol to Linear Butenes Conversion Catalyzed by Acid Zeolites Assessed by AIMD. ACS Catalysis, 2024, 14 (10), pp.7478-7491. ⟨10.1021/acscatal.4c00736⟩. ⟨hal-04592530⟩

IFPEN, actualité : « L’apprentissage machine accélère l’accès par dynamique moléculaire ab initio à des données de haute précision pour la chimie », 25/07/2024.